Рамановское рассеяние света

Важное значение в вопросе измерений мощности имеют такие нелинейные эффекты, как эффект вынужденного комбинационного рассеяния и родственное ему явление рассеяния Мандельштама — Бриллюэна. Поскольку твердотельный лазер может работать в многомодовом режиме, в нелинейных процессах возможны большие статистические флуктуации и ни один отдельный лазерный импульс нельзя считать типичным без проверки его воспроизводимости. Свет комбинационного рассеяния проще всего выделить спектрометром, цветными стеклами или интерференционными фильтрами. Каждое вещество, применяемое при работе с высокомощными лазерами, следует рассматривать как потенциально способное давать собственный набор линий вынужденного комбинационного рассеяния со специфическими длинами волн. Почти все сказанное о рамановском рассеянии относится и к вынужденному рассеянию Мандельштама — Бриллюэна, которое можно рассматривать как комбинационное рассеяние на акустических модах. Спектральные сдвиги обычно меньше волнового числа, и для выявления их необходимо более высокое разрешение. [c.197]

Сначала обратимся к другим нелинейным процессам, возникающим при взаимодействии интенсивного излучения оптического диапазона частот с атомами. Это — многофотонные аналоги известных однофотонных процессов, о которых уже шла речь выше (рис. 1.1) — многофотонное возбуждение атома и многофотонное рассеяние света атомом, рэлеевское и рамановское. [c.23]

Спектральное распределение упруго рассеянного излучения соответствует спектральному распределению фотонов в пучке возбуждающего света. При комбинационном (рамановском) рассеянии изменяется частота фотона, т. е. происходит неупругое рассеяние фотона при рождении или поглощении одного или нескольких элементарных возбуждений кристалла фононов, поляритонов, магнонов и т.д. При этом спектральное распределение излучения отличается от спектрального распределения возбуждающего света, так как оно отражает особенности реально возбуждаемых в кристалле состояний. При облучении монохроматическим светом спектральное распределение комбинационного рассеяния определяется спектральным распределением и ширинами рождаемых (поглощаемых) в кристалле элементарных возбуждений. При теоретическом описании упругого рассеяния ширины промежуточных состояний не должны учитываться. [c.20]

При рассеянии кристаллами лазерного света рассеянное излучение наряду с основной частотой содержит компоненты, несколько сдвинутые по частоте (бриллюэновское и рамановское рассеяние). Для объяснения этого явления необходимо привлекать квантовую теорию колебаний решетки. [c.49]

Она должна была собирать большую часть света, рассеянного вперед от трубки с красителем. Затем свет концентрировался на входную щель дифракционного спектрографа, предназначенного для регистрации на фотопластинке любой спектральной линии в интервале длин волн примерно от 7000 до 12 ООО ангстрем. Получилось так, что на первой же обработанной пластинке обнаружилась размытая линия с длиной волны около 7555 ангстрем. Размытость линии исключала рамановское излучение, и мы сразу заподозрили, что она связана с зачаточным лазерным эффектом. На это указывало, в частности, близкое совпадение частоты зарегистрированной линии с пиком одной из линий флюоресцентного излучения фталоцианина. Вскоре последовало подтверждение этого предположения. Когда трубка с красителем была спарена с подходящей резонансной полостью, то вдоль оси вторичного резонатора возник мощный лазерный луч с длиной волны 7555 ангстрем. [c.19]

Опубликовано несколько исследований малых частиц с помощью лазерной рамановской спектроскопии, позволяющей сделать некоторые заключения о размерной зависимости оптически активных составляющих фононных спектров [122—125, 1002]. Рцепка и др. [123, 124] изучали рамановское рассеяние света коллоидами Na, Ag в щелочных галогенидах (Na l, NaBr, Nal). Результаты для частиц Ag диаметром 50 и 400 А в Nal показаны на рис. 138.. Изучение интенсивности стоксовых и антистоксовых рамановских пиков показало, что за рассеяние света ответственны однофононные возбуждения. [c.310]

Аналогичные расширение и смещение линии рамановского рассеяния света наблюдались при уменьшении размера микрокристалликов BN [1002]. Однако авторы подчеркивают, что изменение размера кристалла оказывает только косвенное влияние на рамановские частоты через дисперсионные кривые фононов. Действительно, рассеяние света связано с возбуждением тех фононов, волновые числа Qi которых лежат в области = 2n/L i = x, у, z), где — волновое число падающего излучения, L — размер кристалла. Это значит, что с уменьшением Li в процесс рассеяния света вовлекается все более широкая область зоны Бриллюэна. Следовательно, если дисперсионные кривые фононов значительно изменяются вблизи О, то можно ожидать размерную зависимость рамановского рассеяния. Если же дисперсионные кривые фононов являются плоскими, то размерные эффекты не будут замечены. Авторы работы [1002] приводят пример смещения сильной рамановской линии к низким частотам при уменьшении размера частиц Si в согласии с ходом дисперсионных кривых фононов. [c.311]

Рис. 1.1. Схемы однофотонных процессов, а — фотоионизация атома, б —- фо-товозбуждение атома, в — рэлеевское рассеяние света атомом, г — рамановское рассеяние света атомом. Е — энергия электрона в атоме, Ег — потенциал иониза-ции атома, п — основное состояние, т, q — возбужденные связанные состояния электрона в атоме, прямые стрелки — вынужденные переходы электрона в результате поглощения фотона, волнистые стрелки — свет, рассеянный атомами

Используя лазерное излучение, были обнаружены и многофотонные аналоги других основных однофотонных процессов — многофотонное возбуждение атома, возбуждение высших гармоник при рассеянии света (многофотонное рэлеевское рассеяние света) и гиперрамановское (многофотонное рамановское) рассеяние света атомом (рис. 1.2). [c.12]

Метод термометрии на основе комбинационного (рамановского) рассеяния света (КРС), то есть неупругого столкновения фотонов с молекулами вещества и соответствующего смещения спеклра рассеянного излучения относительно частоты излучения лазера. Температура (вращательная или колебательная) каждой двухатомной или многоатомной фракции в газовой смеси определяется по интенсивности каждой компоненты рассеянного света. Рабочий диапазон температур, измеряемой с помощью КРС от 100 К (вращательные спектры КРС) до 6000 К и более (колебательные спектры КРС). Однако интенсивность спектра КРС очень низка, чго требует применения мощных лазеров. [c.94]

Примером может служить когерентная спектроскопия комбинац. рассеяния света, или, как её часто называют, КАРС-спектроскопия (когерентная аятистоксова рамановская спектроскопия). Подчиняющиеся альтернативному запрету комбинац. резонансы (см. Комбинационное рассеяние света) в нелинейном отклике проявляются как резонансы в кубич. восприимчивости. Согласно классик, модели комбинац. рассеяния, поляризуемость молекулы [c.299]

ЛСЭ используют ускорители электронных пучков высокой энергии ( > 10 МэВ), но небольших токов (/- 1—10 А). При этих условиях, как уже упоминалось выше, излучение света можно рассматривать как комптоновское рассеяние виртуальных квантов магнитного поля на отдельных электронах (комптонов-ский режим ЛСЭ). Были запущены также ЛСЭ, использующие электронные пучки низкой энергии Е = 1—2 МэВ) со значительно большими токами (/ 10—20 кА). В этом случае элек-трон-электронное взаимодействие становится столь сильным, что в электронном пучке во время взаимодействия с электромагнитной волной в ондуляторе возбуждаются коллективные колебательные движения (плазменные волны). Излучение теперь возникает вследствие рассеяния виртуальных квантов магнитного поля на этих коллективных движениях, а не на отдельных электронах. При этом частота излучения уже не дается выражением (6.58), а в действительности сдвигается в низкочастотную область на величину, определяемую этим коллективным движением. Это явление аналогично комбинационному (рамановско-му) рассеянию света на молекулярных колебаниях поэтому соответствующий лазер называется ЛСЭ в рамановском режиме. Вследствие более низкой энергии электронов, участвующих в работе лазера, все эти лазеры генерируют в миллиметровом диапазоне. [c.433]

Параметры линий комбинационного рассеяния света (частота, интенсивность, степень деполяризации и полуширина) определяются строением малых частиц и их взаимодействиями с окружающей средой. В работе 1122] наблюдались рамановские спектры 1-го порядка у частиц MgO диаметром 300 и 600 А, отсутствующие в массивном кристалле. Полученные результаты позволили сделать некоторые заключения об оптических фононах малых частиц. Рамановское рассеяние 1-го порядка детектировалось также от коллоидных частиц Na, Ag диаметром 50—400 А, получаемых электролитическим окрашиванием с последующей термической обработкой кристаллов Na l, NaBr, Nal [123, 124]. Сами эти кристаллы давали рамановские спектры только 2-го порядка. Предполагалось, что рассеяние 1-го порядка возникает от возбуждения поверхностных колебаний на границе металлических частиц и галогенида щелочного металла. Поскольку частота рамановской линии должна зависеть от изменений параметра решетки, вызываемых вариацией давления или температуры, в работе [125] была предпринята попытка измерить с помощью рамановского рассеяния кристаллографический размерный эффект в частицах Sr l, размером от 100 до 500 А. Результаты этой работы удут об-су кдаться ниже. [c.32]

Присутствие щели частот в спектрах NaBr Ag и Nal Ag находится в согласии с ожидаемой щелью частот для кристаллов NaBr и Nal, вычисленной из плотности фононных состояний. Поэтому предполагается, что граница между кристаллом и коллоидной частицей каким-то, пока неизвестным, образом включается в процесс рассеяния света. На эти возмущенные фононы налагаются локализованные моды, особенно в Nal Ag, где наблюдаются пики при частотах выше частоты oi обрезания фононного спектра Nal. Не исключено, что зти пики обусловлены химической связью атомов Ag и анионов поверхности кристалла. Увеличение интенсивности рамановских линий, когда длина волны лазерного излучения совпадает с пиком поглощения частиц, показывает, что в процессе рассеяния света принимают участие поверхностные плазмоны, которые осуществляют перенос возбуждения от металла к ионам поверхности кристалла. [c.310]

Энергия оптического фонона. К температуре чувствительно не только отношение Is/las но также спектральное положение стоксовой компоненты. Температурная зависимость рамановского сдвига Uq дает возможность наиболее точного определения температуры кристалла [7.10]. Частота оптического фонона уменьшается с температурой, т.е. при увеличении температуры длина волны рассеянного света приближается к длине волны лазера. Например, для монокристалла кремния эта зависимость в диапазоне температур от комнатной до 400 К является линейной и имеет вид (см ) = —О,О25А0 (К), где Ав — изменение температуры кристалла. Погрешность измерения температуры по сдвигу стоксовой линии авторы оценивают величиной 1 К. Вблизи 1000 К величина dUo/dO ai —0,03 см /К [7.11. [c.184]

Размерный эффект 221 Рамановское рассеяиие света 22, 29 Рассеяние в крыле ликии Рэлея 131 [c.275]

В первой половине XX века были обнаружены, исследованы и описаны также и другие элементарные процессы, возникающие при взаимодействии света с атомом — фотовозбуждение атома, рэлеевское и рамановское комбинационное) рассеяние света атомом (рис. 1.1). [c.11]

Вудбери и Нг [6] проводили эксперименты на лазерах с модулированной добротностью. В 1962 г. они открыли, что наряду с лазерным излучением, обладающим обычным спектральным распределением, может появляться излучение на смещенных частотах, если внутри лазера поместить определенные вещества. Смещение частоты оказалось равным частоте молекулярного колебания вещества (или целому кратному от этой частоты). Это свойство указывает на связь обнаруженного явления с неупругим рассеянием света на молекулах, существование которого было экспериментально доказано Раманом при исследовании рассеяния света в жидкостях (открытое Раманом в 1928 г. явление принято называть эффектом спонтанного комбинационного, или рамановского, рассеяния). Вслед за опытами Вудбери и Нг были предприняты многочисленные систематические исследования, при которых вещества различных типов —как упорядоченные, так и неупорядоченные системы — подвергались воздействию интенсивного лазерного излучения при этом рассеянное излучение обнаружило свойства, существенно отличающие его от излучения при спонтанном комбинационном рассеянии. Так, например, совершенно иной оказалась зависимость от интенсивности возбуждающего излучения, а также способность к интерференции (более детально см. в гл. 4). Открытое Вудбери и Нг явление называют вынужденным, или индуцированным, комбинационным рассеянием. [c.130]

Неупругое рассеяние света за счет испускания или поглощения фонона называют рамановским (комбинационным) рассеянием, если фонон принадлежит оптической ветви колебаний, и брил-люэновским рассеянием, если фонон принадлежит акустическо 1 ветви. На рис. 88 мы представили три процесса взаимодействия [c.311]

Вид уравнения (79.1) допускает классическую интерпретацию процессов взаимодействия. Из трех матричных элементов два, вместе с энергетическим знаменателем, были уже найдены в (70.3) для двухфононного поглощения. Единственная разница заключается в том, что теперь поглощение фотона связано с испусканием фотона. Свет поляризует твердое тело (образуются виртуальные электронно-дырочные пары), и колебания решетки связаны с этой поляризацией. Так же как поглош,ение фононов связано с дипольным моментом, так же раман-эффект связан с тензором поляризуемости. Рассмотренный здесь раман-эффект первого порядка связан с первым членом разложения этого тензора по степеням смещений решетки. Член, квадратичный в 8 а, дает раман-эффект впюрого порядка, который связан с испусканием или поглощением двух фононов или с испусканием одного и поглощением второго фонона. Здесь могут быть связаны два процесса первого порядка посредством виртуального фотона или же оба фонона могут быть испущены (поглощены) виртуальной электроннодырочной парой. В первом случае возникает линейчатый спектр с разностью энергий (частот) первичного и вторичного фотонов, которая является суммой или разностью рамановских энергий первого порядка. Во втором случае фононная пара должна только удовлетворять законам сохранения энергии и импульса оба фонона могут, однако, иметь г-векторы нз всей бриллюэновской зоны. Следовательно, соответствующий спектр непрерывен. Обсуждение матричных элементов в (79.1) приводит к правилам отбора, т. е. к высказываниям о том, какие оптические фононы участвуют в рамановском рассеянии. Так как оптическое поглощение и рамановское рассеяние связаны с различными взаимодействиями, то правила отбора для обоих процессов различны. Некоторые решеточные колебания раман-активны , но не инфракрасноактивны , и наоборот. Для выяснения этих вопросов необходимо привлечь теоретико-групповые методы, изложенные в Приложении Б. В противоположность инфракрасному поглощению в раман-эффекте могут участвовать 0-фононы. [c.312]

Лазерный свет, как и обычный свет, можно рассеивать на некоторых веществах, включая жидкости. Рассеяние света на жидкостях, в результате которого изменяется частота рассеянного света, было экспериментально установлено индийским ученым Ч. Раманом и получило название Раман-эффекта . Суть этого эффекта состоит в том, что падающий на вещество свет взаимодействует с колебаниями молекул вещества и в итоге частота рассеянного света либо увеличивается, либо уменьшается на величину частоты молекулярных колебаний. В некоторых приспособлениях резонатор изготавливается из материала, который может давать комбинационное рассеяние света (например, из куска кварца с параллельными торцовыми гранями), а для возбуждения колебаний решетки кристалла применяется мощный пучок света от рубинового лазера. В рассмотренном приспособлении лазерный пучок действует как насос , то есть служит своего рода источником энергии. Напомним, что роль такого насоса в рубиновом лазере играет разрядная трубка. Возбужденные в кварце интенсивные колебания решетки модулируют световой пучок рубинового лазера, в результате чего рассеянный лазерный свет содержит как частоту, равную сумме частот падающего света и молекулярных колебаний, так и частоту, равную их разности. Наряду с термином вынужденное излучение иногда в этом случае пользуются и термином вынужденное рамановское рассеяние (SRS — stimulated Raman s attering). [c.58]

Энциклопедия по машиностроению XXL

Оборудование, материаловедение, механика и ...