Полный двухфотонный коррелятор

Полный двухфотонный коррелятор 39 [c.39]

Полный двухфотонный коррелятор [c.39]

Уравнения для полного двухфотонного коррелятора. В этом пункте мы покажем, что сумма, графически изображенная на рис. 1.9, приводит к состоянию системы, которое описывается оптическими уравнениями Блоха. Действительно из первой пары уравнений системы [c.43]

Полный двухфотонный коррелятор 45 [c.45]

Связь между полным двухфотонным коррелятором и коррелятором старт-стоп. Из результатов предыдущего пункта следует, что вероятность определяемая из оптических уравнений Блоха (3.12), [c.46]

Искомую связь найти проще для лапласовских компонент этих вероятностей. Рассмотрим сначала вероятность, которая соответствует полному двухфотонному коррелятору. Использовав формулы (1.60) и (1.64) для перехода к лапласовским компонентам функции и ее производной по времени, мы, вместо системы уравнений (3.12) для временных компонент, найдем такую систему уравнений для лапласовских компонент матрицы плотности [c.46]

Полный двухфотонный коррелятор 47 [c.47]

Зависимость двухфотонных корреляторов от времени и частоты возбуждающего света. Рассмотрим сначала поведение во времени полного двухфотонного коррелятора. Подставляя формулу (3.16) в формулу (3.17), приходим к такому выражению для лапласовского образа искомой вероятности [c.48]

Обратное преобразование полюсных слагаемых осуществляется с помощью формулы (1.63). Применяя ее к вьфажению (3.29), найдем следующее вьфажение для полного двухфотонного коррелятора [c.48]

Выражение для зависящего от времени двухфотонного коррелятора, измеряемого в режиме старт-стоп, может быть найдено аналогично тому, как это было сделано выше для полного двухфотонного коррелятора. Подставляя формулу (3.16) в формулу (3.21), приходим к следующему выражению для лапласовского образа искомой вероятности [c.49]

В этом случае мы находим с помощью формул (3.29) и (3.30) следующее выражение для лапласовского образа полного двухфотонного коррелятора [c.49]

При обратном лапласовском преобразовании полюс каждой дроби переходит в показатель экспоненты в соответствие с формулой (1.63). Поэтому для полного двухфотонного коррелятора получаем следующее выражение [c.50]

В отличие от коррелятора, измеряемого в режиме старт-стоп, который при стремлении времени к бесконечности стремится к нулю, полный двухфотонный коррелятор стремится к функции [c.50]

Рис. 1.10. Зависимость полного двухфотонного коррелятора от расстройки Д при временах t/Ti = 0,3 (7), 0,6 (2) и 5 (i) и разной интенсивности накачки х. = ОД

Набор корней uij (3.42) позволяет найти полный двухфотонный коррелятор для рассматриваемого частного случая. Подставляя этот набор корней в формулы (3.30) и (3.31), мы находим следующую формулу для искомого коррелятора [c.51]

Чтобы сформулировать второе приближение, положенное в основу оптических уравнений Блоха, надо найти выражение для вероятности поглощения света, так как приближение касается именно этой вероятности. Вспомним, что рассматривая в первой главе двухуровневый атом, взаимодействующий с полем возбуждающего лазера, мы нашли, что полный двухфотонный коррелятор, являющийся функцией расстройки и времени, описывается формулой [c.95]

Найдем зависимость от времени полного двухфотонного коррелятора р (t) = pi (t) /Ti. Вероятность pi (t) является решением оптических уравнений Блоха (7.48), которые отличаются от уравнений (3.12) только релаксационной константой у недиагональных матричных элементов. Поэтому мы можем в полной мере использовать результаты пункта 3.5, где решалась система уравнений (3.12). Как и тогда, вычислим сначала лапласовский образ искомого коррелятора. Согласно (3.27) и (3.28) он описывается следующей формулой [c.99]

Рис. 3.2. Зависимость от времени полного двухфотонного коррелятора при различных уровнях накачки а) yTi = 0,05 (7), 0,1 (2), 0,3 (J) и 1 4) и сравнение решений уравнений Блоха (сплошные линии) с решениями балансных уравнений, вытекающих из них (штриховые линии) при различных уровнях накачки ) хГг = = 0,1, в) 0,3 и г) 1. Г1/Т2 = 100.

Решая (8.17), находим следующее выражение для лапласовской компоненты полного двухфотонного коррелятора [c.103]

Зависимость двухфотонного коррелятора от частоты. Формула(8.21) позволяет рассмотреть полный двухфотонный коррелятор как функцию частоты при фиксированном расстоянии t между регистрируемыми фотонами. Рассмотрим сначала коррелятор при малых временах. Разлагая в ряд по времени экспоненты в формуле (8.21), приходим к простому результату [c.106]

Рис. 3.6. Изменение со временем функции формы полного двухфотонного коррелятора при = = 10 и при /Г2 = 10 (штриховая линия), 10 (пунктирная) и 10 (сплошная)

Рис. 3.7. Физические параметры, измеряемые в полном двухфотонном корреляторе

Особенности спектра селективно возбуждаемой флуоресценции. Связь с полным двухфотонным коррелятором. В предыдущем пункте мы дали качественную картину возникновения структурных спектров флуоресценции при лазерном возбуждении образца. Выведем теперь формулы, описывающие распределение интенсивности в полосе излучения при селективном возбуждении образца и найдем связь этих формул с полным двухфотонным коррелятором, рассматривавшимся в главах 1 и 3. Поскольку все возбужденные молекулы флуоресцируют, а форма полосы флуоресценции молекулы описывается функцией (wr — шо), где — частота испущенного фотона, то форма полосы излучения образца описывается функцией [c.164]

Между функцией Jp излучения (12.1) и полным двухфотонным коррелятором существует очень простая связь. Населенность возбужденного синглетного уровня связана с вероятностью pi обнаружить молекулу в синглетном возбужденном состоянии соотношением rii = pin, где п — полное число примесных молекул. Полный двухфотонный коррелятор описывается формулой р = Pi /Ti. Как мы знаем, он зависит от времени задержки одного фотона относительно другого. Если это время превышает время релаксации в системе, то коррелятор р будет зависеть от частоты возбуждающего света и не будет зависеть от времени. Функция излучения Jp пропорциональна свертке такого полного двухфотонного коррелятора р с функцией формы полосы флуоресценции. Эта связь может быть записана в простой математической форме [c.164]

В пункте 12.2 мы установили весьма простую связь, выражаемую формулой (12.2), между функцией селективно возбуждаемой флуоресценции и полным двухфотонным коррелятором. Между функцией формы провала (13.3) и полным двухфотонным коррелятором существуют довольно существенные различия, если учитывать наличие триплетного уровня. Найдем аналитическое вьфажение функции формы провала для случая, когда молекула описьшается трехуровневой схемой, изображенной на рис. 3.3. [c.173]

Рис. 5.6. Зависимость от времени глубины провала (сплошная линия) и полного двухфотонного коррелятора (штриховая линия) при одинаковых значениях параметров системы, представленных в подписи к рис. 5.5 Apo(J),p t/T2)/p(lO )(2)

Что такое полный двухфотонный коррелятор. В режиме старт-стоп измеряется двухфотонный коррелятор при дополнительном условии, что два фотона непосредственно следуют друг за другом. Такой коррелятор непригоден для исследования медленной динамики примесного центра в полимере или стекле. Поэтому на практике чаще используют другую схему опьгга, в которой измеряется полный двухфотонный коррелятор. В этом случае игнорируется выщеупомянутое дополнительное условие и в качестве события регистрируются все пары фотонов, разделенные заданным временным интервалом to. Поясним сказанное, обратившись снова к рис. 1.1. Если в режиме старт-стоп мы зарегистрируем, например, только пары (2,3) и (12,13), то при измерении полного двухфотонного коррелятора, отвечающего тому же временному интервалу о, мы зарегистрируем дополнительно пару (4,6) с тем же интервалом Однако между фотонами 4 и 6 атом испустил еще фотон 5. Двухфотонный коррелятор, принимающий во внимание все пары фотонов, разделенные заданным временным интервалом будем называть полным двухфотонным коррелятором. Скорость счета таких пар фотонов будем обозначать p t). Найдем математическое выражение для полного двухфотонного коррелятора. [c.39]

Полный двухфотонный коррелятор получается суммированием всех графиков, представленных на рис. 1.9. Математически это суммирование вьп-лядит так [c.45]

Один вывод относительно временного поведения этого коррелятора можно сделать уже с помощью общей формулы (3.31). Поскольку среди корней полинома Qp iij) имеется нулевой корень, то одно из слагаемьге в сумме (3.31) не будет зависеть от времени. Следовательно, полный двухфотонный коррелятор, в отличие от коррелятора, измеряемого в режиме старт-стоп, не стремится к нулю при бесконечном возрастании времени. [c.48]

Рассмотрим теперь зависимость от времени полного двухфотонного коррелятора и сравним ее с зависимостью от времени двухфотонного коррелятора, измеряемого в режиме старт-стоп. Временную зависимость найдем для случая точного резонанса, когда Д = О и когда Г = l/2Ti =7/2. В этом случае набор корней вьп-лядит следующим образом [c.51]

Представленная в гл. 1 теория двухфотонных корреляторов, с помощью которых в реальных экспериментах исследуется поглощение света одиночным атомом, не учитывала такого взаимодействия. В данной главе мы устраним этот недостаток теории, что позволит нам вывести уравнения для матрицы плотности полной системы, состоящей из электронньгх возбуждений молекул, фононов, туннелонов и фотонов поперечного электромагнитного поля. Будет показано, какие приближения необходимо сделать, чтобы из системы для полной матрицы плотности получились оптические уравнения Блоха, широко используемые на практике. С помощью этих уравнений мы найдем выражение для полного двухфотонного коррелятора, который итывает взаимодействие хромофора с фононами и туннелонами, т. е. выведем формулы, которые можно использовать при обработке реальных экспериментальных данных. [c.85]

Уравнения для амплитуд вероятности полной электрон-фонон-туннелон-фотонной системы. При рассмотрении электрон-фотонной системы в гл. 1 было показано, что несмотря на то, что при измерении двухфотонных корреляторов мы регистрируем спонтанно испущенные фотоны и поэтому вынуждены иметь дело с бесконечномерной динамической системой, описываемой бесконечной цепочкой уравнений, теоретическое выражение для полного двухфотонного коррелятора может быть найдено с помощью только четырех уравнений, содержащих релаксационную константу Т. Эти уравнения напоминают оптические уравнения Блоха и отличаются от них тем, что содержат только одну релаксационную константу Ti. Сведение бесконечной цепочки уравнений для элементов полной матрицы плотности к четырем уравнениям для элементов матрицы [c.85]

В случае линейной спектроскопии интенсивность возбуждающего света мала и вероятность вынужденных переходов заметно меньше спонтанных, описьшаемых константой 1/Ti. Тогда в первом неисчезающем приближении по приходим к такой простой формуле р (Д, оо) = k (Д), т. е. полный двухфотонный коррелятор совпадает с вероятностью поглощения в единицу времени фотона хромофором, взаимодействующим с фононами и туннелонами. Функция k A) определяет, очевидно, форму полосы поглощения при условии, что падающий на образец свет не очень интенсивен. [c.96]

Следовательно взаимодействие с фононами и туннелонами приводит к тому, что частоту Раби надо сравнивать не со скоростью энергетической релаксации 1/Ti, а со скоростью дефазировки I/T2, которая на два порядка вьпие. На рис. 3.2 приведена зависимость полного двухфотонного коррелятора от времени при разных уровнях накачки. [c.100]

Зависимость коррелятора от частоты возбуждающего света, т. е. от расстройки Д. Функция р(Д, t) описьтает форму линии поглощения при учете взаимодействия с фононами и туннелонами. Она изменяется со временем. Функция р(Д, оо) описывает установившуюся форму линии, т. е. ту, которая измеряется в ансамблях хромофоров в условиях стационарного облучения. Эта функция может был. легко найдена с помощью оптических уравнений Блоха (7.48). Положив в них все производные равными нулю, что соответствует стационарному случаю, и проделав элементарные алгебраические преобразования, найдем для полного двухфотонного коррелятора такое выражение [c.101]

Рис. 3.4. Временное поведение полного двухфотонного коррелятора для хромофора с триплетным уровнем при различной интенсивности накачки. Расчет проводился при следующих значениях параметров Т2/Т1 = 10" , узтТ2 = 10 , TrsTi = 9 и хТг = 10" (1), 2 10" (2), 10" (5), 2 (4), (5), 2 10

Для исследования свечения образца в области возбуждения, т. е. резонансной флуоресценции, можно использовать формулу (12.2), связьшаю-щую это свечение с полным двухфотонным коррелятором. Сам коррелятор может бьггь измерен методом возбуждения флуоресценции, при котором детектируются все пары испущенных образцом фотонов, т. е. регистрируется свет флуоресценции, который смещен в шкале частот относительно линии возбуждения. Двухфотонный коррелятор, измеренный в таком нерезонансном эксперименте дает информацию о резонансной флуоресценции. В настоящее время, однако, метод флуоресцентного сужения линий применяется в основном для исследования не БФЛ, а вибронных спектров сложных молекул, т. е. свечения, сдвинутого в шкале частот от возбуждающей линии. Рассмотрим подробнее, как это делается. [c.166]

Динамические спектральные провалы. Связь с полным двухфотонным коррелятором. Рассмотрим ансамбль примесньк молекул в аморфной среде. Частоты wo БФЛ этих молекул, отвечающие первому синглетному переходу, имеют разброс, определяемый функцией распределения n(wo). Все эти молекулы могут поглощать свет возбуждающего лазера, причем форма полосы поглощения примесной молекулы описывается функцией J u>p - Wo), где Шр — частота лазерного фотона. Если свет лазерного источника ослаблен до такой степени, что мы можем пренебречь небольшим числом возбужденных им молекул, то форма полосы поглощения образца описывается функцией [c.171]

Используем для его анализа результаты пункта 8.2, где обсуждался процесс перераспределения населенностей на основе точной формулы (8.21) при рассмотрении полного двухфотонного коррелятора. Согласно рис. 3.4 за короткое время порядка Ti происходит заселение возбужденного син-глетного уровня за счет молекул, находящихся в основном состоянии. Следовательно образуется динамический провал. Однако его глубина порядка k /Г, т е. очень мала. Этому процессу отвечает возрастание коррелятора на рис. 3.4. Уменьшение коррелятора, происходящее за времена порядка 1/А , обусловлено переходом молекул с основного состояния в триплет-ное. Именно на этой стадии процесса перераспределения населенностей [c.178]

Энциклопедия по машиностроению XXL

Оборудование, материаловедение, механика и ...