Что такое полный двухфотонный коррелятор

Между функцией Jp излучения (12.1) и полным двухфотонным коррелятором существует очень простая связь. Населенность возбужденного синглетного уровня связана с вероятностью pi обнаружить молекулу в синглетном возбужденном состоянии соотношением rii = pin, где п — полное число примесных молекул. Полный двухфотонный коррелятор описывается формулой р = Pi /Ti. Как мы знаем, он зависит от времени задержки одного фотона относительно другого. Если это время превышает время релаксации в системе, то коррелятор р будет зависеть от частоты возбуждающего света и не будет зависеть от времени. Функция излучения Jp пропорциональна свертке такого полного двухфотонного коррелятора р с функцией формы полосы флуоресценции. Эта связь может быть записана в простой математической форме [c.164]

Искомую связь найти проще для лапласовских компонент этих вероятностей. Рассмотрим сначала вероятность, которая соответствует полному двухфотонному коррелятору. Использовав формулы (1.60) и (1.64) для перехода к лапласовским компонентам функции и ее производной по времени, мы, вместо системы уравнений (3.12) для временных компонент, найдем такую систему уравнений для лапласовских компонент матрицы плотности [c.46]

Зависимость двухфотонных корреляторов от времени и частоты возбуждающего света. Рассмотрим сначала поведение во времени полного двухфотонного коррелятора. Подставляя формулу (3.16) в формулу (3.17), приходим к такому выражению для лапласовского образа искомой вероятности [c.48]

Чтобы сформулировать второе приближение, положенное в основу оптических уравнений Блоха, надо найти выражение для вероятности поглощения света, так как приближение касается именно этой вероятности. Вспомним, что рассматривая в первой главе двухуровневый атом, взаимодействующий с полем возбуждающего лазера, мы нашли, что полный двухфотонный коррелятор, являющийся функцией расстройки и времени, описывается формулой [c.95]

В предыдущих параграфах мы рассмотрели влияние ДУС полимеров и стекол на оптическую полосу примесного центра. Они также должны проявлять себя и в спектроскопии одиночных молекул (СОМ), что и является предметом рассмотрения в данном параграфе. При исследовании поглощения света одиночной молекулой приходится сталкиваться с рядом обусловленных ДУС явлений, которые отсутствуют в спектроскопии молекулярных ансамблей, например, с исчезновением спектральных линий или с их прыжками. Рассмотрим такие явления, найдем причину прыжков спектральных линий и выясним, каким образом такие прыжки соотносятся с временным и спектральным видом полного двухфотонного коррелятора. [c.285]

Что такое полный двухфотонный коррелятор. В режиме старт-стоп измеряется двухфотонный коррелятор при дополнительном условии, что два фотона непосредственно следуют друг за другом. Такой коррелятор непригоден для исследования медленной динамики примесного центра в полимере или стекле. Поэтому на практике чаще используют другую схему опьгга, в которой измеряется полный двухфотонный коррелятор. В этом случае игнорируется выщеупомянутое дополнительное условие и в качестве события регистрируются все пары фотонов, разделенные заданным временным интервалом to. Поясним сказанное, обратившись снова к рис. 1.1. Если в режиме старт-стоп мы зарегистрируем, например, только пары (2,3) и (12,13), то при измерении полного двухфотонного коррелятора, отвечающего тому же временному интервалу о, мы зарегистрируем дополнительно пару (4,6) с тем же интервалом Однако между фотонами 4 и 6 атом испустил еще фотон 5. Двухфотонный коррелятор, принимающий во внимание все пары фотонов, разделенные заданным временным интервалом будем называть полным двухфотонным коррелятором. Скорость счета таких пар фотонов будем обозначать p t). Найдем математическое выражение для полного двухфотонного коррелятора. [c.39]

Полный двухфотонный коррелятор получается суммированием всех графиков, представленных на рис. 1.9. Математически это суммирование вьп-лядит так [c.45]

Представленная в гл. 1 теория двухфотонных корреляторов, с помощью которых в реальных экспериментах исследуется поглощение света одиночным атомом, не учитывала такого взаимодействия. В данной главе мы устраним этот недостаток теории, что позволит нам вывести уравнения для матрицы плотности полной системы, состоящей из электронньгх возбуждений молекул, фононов, туннелонов и фотонов поперечного электромагнитного поля. Будет показано, какие приближения необходимо сделать, чтобы из системы для полной матрицы плотности получились оптические уравнения Блоха, широко используемые на практике. С помощью этих уравнений мы найдем выражение для полного двухфотонного коррелятора, который итывает взаимодействие хромофора с фононами и туннелонами, т. е. выведем формулы, которые можно использовать при обработке реальных экспериментальных данных. [c.85]

В случае линейной спектроскопии интенсивность возбуждающего света мала и вероятность вынужденных переходов заметно меньше спонтанных, описьшаемых константой 1/Ti. Тогда в первом неисчезающем приближении по приходим к такой простой формуле р (Д, оо) = k (Д), т. е. полный двухфотонный коррелятор совпадает с вероятностью поглощения в единицу времени фотона хромофором, взаимодействующим с фононами и туннелонами. Функция k A) определяет, очевидно, форму полосы поглощения при условии, что падающий на образец свет не очень интенсивен. [c.96]

Зависимость коррелятора от частоты возбуждающего света, т. е. от расстройки Д. Функция р(Д, t) описьтает форму линии поглощения при учете взаимодействия с фононами и туннелонами. Она изменяется со временем. Функция р(Д, оо) описывает установившуюся форму линии, т. е. ту, которая измеряется в ансамблях хромофоров в условиях стационарного облучения. Эта функция может был. легко найдена с помощью оптических уравнений Блоха (7.48). Положив в них все производные равными нулю, что соответствует стационарному случаю, и проделав элементарные алгебраические преобразования, найдем для полного двухфотонного коррелятора такое выражение [c.101]

Для исследования свечения образца в области возбуждения, т. е. резонансной флуоресценции, можно использовать формулу (12.2), связьшаю-щую это свечение с полным двухфотонным коррелятором. Сам коррелятор может бьггь измерен методом возбуждения флуоресценции, при котором детектируются все пары испущенных образцом фотонов, т. е. регистрируется свет флуоресценции, который смещен в шкале частот относительно линии возбуждения. Двухфотонный коррелятор, измеренный в таком нерезонансном эксперименте дает информацию о резонансной флуоресценции. В настоящее время, однако, метод флуоресцентного сужения линий применяется в основном для исследования не БФЛ, а вибронных спектров сложных молекул, т. е. свечения, сдвинутого в шкале частот от возбуждающей линии. Рассмотрим подробнее, как это делается. [c.166]

Динамические спектральные провалы. Связь с полным двухфотонным коррелятором. Рассмотрим ансамбль примесньк молекул в аморфной среде. Частоты wo БФЛ этих молекул, отвечающие первому синглетному переходу, имеют разброс, определяемый функцией распределения n(wo). Все эти молекулы могут поглощать свет возбуждающего лазера, причем форма полосы поглощения примесной молекулы описывается функцией J u>p - Wo), где Шр — частота лазерного фотона. Если свет лазерного источника ослаблен до такой степени, что мы можем пренебречь небольшим числом возбужденных им молекул, то форма полосы поглощения образца описывается функцией [c.171]

Энциклопедия по машиностроению XXL

Оборудование, материаловедение, механика и ...