ПОИСК Статьи Чертежи Таблицы Г Л А В А 6 КОГЕРЕНТНЫЕ ПЕРЕХОДНЫЕ ЯВЛЕНИЯ В ТВЕРДЫХ ТЕЛАХ Когерентное излучение молекулярного ансамбля из "Селективная спектроскопия одиночных молекул " Провалы, которые могут представлять практический интерес, должны не только записываться , но и стираться . Как уже отмечалось ранее, стирание стабильных провалов происходит либо при нагревании, либо при облучении образца светом. При считьшании информации, записанной в провалах, приходится облучать их светом считывающего лазера, который хотя и слабо, но стирает записанный провал. При многократном использовании процедуры считывания провал может сильно исказиться. [c.192] Этого серьезного недостатка лишены провалы, которые образуются лишь в случае поглощения молекулой двух квантов света. Действительно, пусть фотохимическая реакция происходит только в высоко возбужденном электронном состоянии, которое не может быть достигнуто поглощением одного кванта света (рис. 5.13). Чтобы произошла фотохимическая реакция. [c.192] В качестве примера рассмотрим определение относительной ориентации дипольных моментов di и 62 оптических переходов, участвующих в двухквантовом выжигании провалов и представленных на рис. 5.13. Поляризационные измерения, вьшолненные на стабильном провале, выжженном в красной полосе первого синглет-синглетного перехода, позволяют определить угол ф между этими дипольньп ш моментами. [c.193] Рассмотрим для определенности выжигание по схеме рис. 5.13 а. Оптические переходы с основного и первого возбужденного уровней назовем первым и вторым переходами. Их бесфононным линиям отвечают частоты шо и wi. Введем в рассмотрение функцию N uio,wi), определяющую число молекул, имеющих БФЛ двух электронных переходов с данными значениями частот. Тогда No ojq,(jji) и Ni ujo,ui) — число таких молекул в основном и в первом возбужденном состоянии. Очевидно, что Nq ujo,wi) + Ni ujo,uji) = N jjq,jji). Соотношение между слагаемыми этой суммы зависит от интенсивности накачки первым (красным) лазером. Его интенсивность должна быть достаточна для образования насыщенного, т. е. широкого, динамического провала в красной полосе. В этом случае значительная доля молекул попадает в первое возбужденное состояние и поэтому поляризационным фактором можно пренебречь. [c.193] Она позволяет определить искомый угол по результатам измерения глубины провала при двух поляризациях считьшающего красного лазера параллельной и перпендикулярной поляризации выжигающего зеленого лазера. [c.194] В основе всех формул для спектров поглощения и флуоресценции, а также провалов и двухфотонных корреляторов, рассмотренных в предыдущих разделах этой книги, лежат диагональные элементы матрицы плотности и их зависимость от времени или от частоты возбуждающего или испущенного света. Однако матрица плотности имеет и недиагональные элементы. [c.195] Недиагональные элементы матрицы плотности ответственны за появление эффектов, чувствующих фазу электронного состояния, т е. когерентных физических эффектов. Это впервые бьшо продемонстрировано с помощью эффекта спинового эха [65, 66]. Он определяется временным поведением недиагональных элементов матрицы плотности. [c.195] С открытием лазеров как источников коротких импульсов излучения в оптическом диапазоне электромагнитных волн появилась возможность наблюдения фотонного эха [67], являющегося оптическим аналогом спинового эха, а также свободного распада электронной поляризации [68] и других эффектов [69-71], обусловленных сложением фаз, т. е. когерентностью атомного ансамбля. Как мы увидим ниже, эволюция во времени недиагональных элементов матрицы плотности примесного центра определяет свободное затухание поляризации, различные типы фотонного эха и некоторые другие нелинейные явления. Эти эффекты получили название переходных. Их можно наблюдать лишь после возбуждения образца достаточно короткими световыми импульсами. Среди переходных эффектов наибольший интерес в настоящее время вызывает фотонное эхо, превратившееся в главный инструмент для исследования фазовой и энергетической релаксации электронных состояний примесных центров в твердых растворах. Достижениям теории в области описания фотонного эха и посвящена в основном данная глава. [c.195] Вернуться к основной статье