ПОИСК Статьи Чертежи Таблицы Когерентная спектроскопия рассеяния света из "Физика мощного лазерного излучения " В том случае, когда СО2 СО1 и разность частот СО1 — С02 перестраивается вблизи колебания с частотой 2, активного в КР, т.е. сох — С02 волна с частотой С02 будет испытывать усиление согласно (3.4.14), (3.4.15), причем инкремент нарастания пропорционален мнимой части восприимчивости 1, — 2)- Как следует из формулы (3.4.13), мнимая часть испытывает резонансное возрастание и для уединенной линии отлична от нуля в пределах контура исследуемой линии спектра КР. Таким образом, перестраивая частоту пробной волны СО2 и измеряя при этом коэффициент нарастания ее интенсивности, мы пропишем спектральный контур инкремента усиления, или спектр мнимой части Этот спектральный контур полностью идентичен форме спектральной линии, на тюдаемой в спектроскопии спонтанного КР. [c.240] На практике для того, чтобы осуществить такую схему спектроскопии, нужно прежде всего иметь два стабильных по интенсивности лазерных источника, один из которых перестраивается. [c.240] Следовательно, при использовании для возбуждения лазеров непрерывного действия, обладающих наиболее узкой линией генеращ1и, спектральное разрешение при регистрации спектра КР может быть на уровне 10 — 10 Гц и меньше. Принципиально важно то обстоятельство, что спектральное разрешение не связано с параметрами регистрирующей аппаратуры. [c.241] Однако при использовании лазеров непрерьшного действия возникают определенные трудности, связанные с малостью сигнала, так как инкремент нарастания интенсивности волны /2 пропорционален интенсивности волны накачки Д (см. (3.4.15)). Чтобы обнаружить малое изменение интенсивности пробной волны /2, можно использовать технику синхронного детектирования. Для, этого достаточно про модулировать с некоторой частотой амплитуду волны накачки oi и с помощью синхронного детектора выделить из волны с частотой сог про модулированную с той же частотой составляющую. Ограничение на чувствительность такого метода регистрации накладывают главным образом амплитудные флуктуации обоих лазерных источников [20]. [c.241] В спектроскопии ВКУ возникающая в результате нелинейного взаимодействия падающей волны с частотой ji и волны когерентного возбуждения Q среды электромагнитная волна имеет ту же частоту и волновой вектор, что и волна с частотой С02. Иногда говорят, что они имеют одну и ту же моду [2]. Это приводит к тому, что для осуществления лежащего в основе данной спектроскопической схемы четырехволнового взаимодействия вида 0 2 = Ol - Ol + 2 не требуется никаких усилий для выполнения условия фазового синхронизма оно выполняется автоматически, так как кг =ki - ki +/г2 Поэтому направления распространения волн с частотами Ol и С02 могут быть произвольными пучки лишь должны пересекаться в объеме взаимодействия, и чем лучше будет обеспечено их перекрытие, тем больше будет длина взаимодействия и сильнее энергообмен между волнами. В эксперименте часто используется коллинеарное встречное распространение волн с частотами oi и С02. [c.241] Мы проанализировали случай усиления стоксовой волны (сог ji) в поле волны накачки. Как было установлено (п. 3.4.1), в противоположном случае (сог ji и сог - jj т.е. пробная волна с частотой со2 лежит с антистоксовой стороны от волны накачки) высокочастотная компонента J2 этого дублета испытывает экспоненциальное затухание с тем же показателем экспоненты, что и в случае ВКУ (см. (3.4.15)). Следовательно, вместо того, чтобы следить за усилением стоксовой волны в поле волны накачки при перестройке разности частот ji — С02 в окрестности резонанса oi — СО2 i2, как при спектроскопии выну жденного комбинационного усиления, можно следить за ослаблением антистоксовой волны при перестройке разностной частоты. Такая схема впервые была экспериментально реализована Джонсом и Стойчевым [21] и получила название спектроскопии обращенного комбинационного рассеяния. Очевидно, эти две спектроскопические схемы очень близки. [c.242] На рис. 4.7 отчетливо видно отличие формы линии от лоренцевой. Однако спектр еще не доплеровский, описываемый гауссовой кривой, щ-о при таких давлениях является результатом проявления столкновительного уширения. [c.243] Заметим, что, поскольку счэ х Р, четырехволновое взаимодействие вида (4.3.2) возможно даже в отсутствие каких-либо резонансов в среде на частоте oi - С02 2 в отличие от комбинационного усиления, инкремент которого, пропорциональный мнимой части отличен от нуля только вблизи резонанса. [c.244] Х имеет вещественную и мнимую части. [c.244] Когерентный характер АСКР, как и в случае спектроскопии ВКУ, приводит к тому, что спектральное разрешение метода АСКР определяется сверткой спектральных контуров источников накачки oj и СО2 и не зависит от параметров регистрирующей спектральной аппаратуры. [c.245] Напичие в спектре нерезонансного пьедестала является существенным недостатком амплитудной АСКР, поскольку он затрудняет обнаружение слабых комбинационных резонансов (или регистрацию мапых примесей в веществе). Для преодоления этого недостатка были разработаны различные схемы поляризационной АСКР (см. 4.4). [c.247] Различают две модификации амплитудной АСКР — с узкополосным и широкополосным возбуждениями. В первом варианте используют два возможно более монохроматических источника накачки, один из которых можно плавно перестраивать по частоте. Спектр сигнала получается путем регистрации интенсивности антистоксовой когерентно-рассеянной волны как функции разности частот волн накачки со, — СО2. Для регистрации спектра сигнала таким образом не нужна спектральная аппаратура (достаточно обеспечить пространственную или спектральную фильтрацию сигнала от волн накачки), а спектральное разрешение определяется ширинами линий лазеров накачки и может быть сделано очень высоким. [c.247] В качестве примера на рис. 4.13 приведен спектр -полосы газообразного водорода, полученный с помощью оптического многоканального анализатора (ОМА) за один импульс лазера наносекундной длительности (Гр 10- с) 124]. [c.248] Остановимся подробнее на сигнале АСКР и сравним его с сигналом спонтанного КР. [c.249] Здесь N — шютность молекул, / — длина освещенного образца, 5 — мощность пробного луча, /а/с/о — сечение КР, 5о — телесный угол, в котором собирается рассеянное излучение. [c.249] Здесь 3 1 2 — полные мощности волн с частотами со и со2 соответственно. [c.249] Оценки по формуле (4.3.16), подтверждаемые многими экспериментами, показывают, что при А/ = О, используя сфокусированные пучки накачки мощностью 3 1 2 10 - 100 кВт, нетрудно получить в конденсированных средах для хорошо вьфаженных линий КР величину 7= 10 — 10 . Аналогичное превышение достигается в газообразных средах при использовании пучков накачки мощностью 2 1—10 МВт. При использовании маломощных лазеров непрерывного действия осуществить нелинейный четырех-фотонный процесс по схеме АСКР оказывается труднее, так как сигнал оказьшается соизмеримым с сигналом спонтанного КР и для его регистрации приходится использовать технику счета фотонов. [c.250] Важным преимуществом АСКР над спонтанным КР является возможность регистрации сигнала в антистоксовой области, что позволяет избавиться от нежелательной люминесценции образца. Это обстоятельство имеет большое значение в спектроскопии биологических объектов и органических молекул. В спонтанном КР эффективность антистоксова рассеяния при комнатной температуре на 3—4 порядка меньше, чем эффективность стоксова КР, вследствие больцмановского распределения молекул по колебательным уровням (антистоксово КР связано с переходами молекул из возбужденного колебательного состояния в основное — рис. 4.14). При АСКР, как мы видели выше, высокая эффективность рассеяния не связана с движением населенностей по колебательным уровням при лазерном возбуждении, а обусловлена наведением когерентного дипольного момента в объеме среды, поэтому эффективность рассеяния пробной волны как в стоксову, так и в антистоксову область одинакова ). [c.250] На рис. 4.15 приведены диаграммы спектров, поясняющие принципы спектроскопии ВКР-усиления и когерентной АСКР. [c.250] Вернуться к основной статье