ПОИСК Статьи Чертежи Таблицы Генерация суммарной частоты при отражении . 4.2.3. Нелинейно-оптическое зондирование молекул, адсорбированных на поверхности из "Физика мощного лазерного излучения " К настоящему времени накоплен большой опыт в использовании нерезонансных нелинейно-оптических процессов, описываемых тензорами квадратичной и кубической нелинейных восприимчивостей, для диагностики поверхности среды. В основном это процессы генерации второй и третьей гармоник и суммарной частоты при отражении. [c.229] Выше мы упомянули роль пространственной симметрии среды в диагностике фазовых переходов и кристаллической структуры. Проиллюстрируем сказанное на конкретных примерах. [c.229] Импульсы рубинового лазера и цуг зондирующих импульсов были синхронизованы во времени путем электрической синхронизации соответствующих модуляторов добротности. [c.231] Излучение непрерьюного Не—Ne лазера использовалось для регистрации изменения линейного коэффициента отражения при плавлении. [c.231] Сигнал второй гармоники регистрировался с помощью быстродействующего фотоумножителя и мог наблюдаться на экране запоминающего осциллографа. Результаты эксперимента показаны на рис. 4.2. Видно, что сигнал второй гармоники исчезает (рис. 4.2г), как только на поверхности кристалла возникает расплав, регистрируемый также по появлению фазы высокого отражения (рис. 4.26), и вновь появляется при рекристаллизации поверхности, когда отражательная способность поверхности также принимает величину, типичную для кристаллического GaAs. Изменение коэффициента линейного отражения можно было бы приписать электронно-дырочной плазме, созданной в приповерхностном слое полупроводника при поглощении лазерного излучения. Однако наблюдаемое при этом изменение интенсивности второй гармоники однозначно указывает на структурный фазовый переход, т.е. плавление. [c.231] Процесс ГВГ использовался для исследования динамики так называемого импульсного лазерного отжига (см. 2.7 и [6]). [c.231] Недавно Том и др. [9] провели исследование динамики разупорядочения тонкого приповерхностного слоя Si (толщиной 75—130 А) при воздействии сверхкоротких лазерных импульсов Тр = 100 фс), регистрируя зависимость амплитуды сигнала ВГ от относительной задержки пробного и возбуждающего импульсов. Оказалось, что зависящая от наличия кристаллического порядка часть сигнала ВГ исчезает за время, меньшее 150 фс, и только через время около 0,3 пс наступает фаза расплава в соответствии с временем электрон-фононной релаксации. По мнению авторов, такое расхождение результатов может свидетельствовать о разупорядочении решетки в присутствии электронно-дырочной плазмы еще до разогрева решетки, поскольку вклад свободных носителей в квадратичную нелинейность остается малым по сравнению с вкладом связанных электронов даже при высоком уровне возбуждения полупроводника (см. примечание 2 при корректуре). [c.233] Таким образом, процесс ГВГ с субпико секундным временным разрешением позволяет прямо измерять характерные времена релаксации энергии между электронной и фононной подсистемами и исследовать динамику и природу лазерно-индуцированных фазовых переходов. [c.233] На рис. 4.4 приведены экспериментальные зависимости изменения интенсивности сигналов ГВГ и ГСЧ с ростом дозы ионной имплантации. Сигнал ГСЧ при этом спадает гораздо круче, что свидетельствует о преимущественном разупорядочении тонкого поверхностного слоя. С помощью ГСЧ удается регистрировать аморфизацию поверхности GaAs, вызванную столь малыми дозами имплантации ( 10 см ), что другие методы, применявшиеся для этой цели до сих пор (рентгеновские и рассеяния а-частиц), регистрировать ее не могут. [c.234] Если для процесса ГВГ на поверхности используется перестраиваемый лазер, то из резонансного поведения сигнала, когда частота со или 2 со попадает в резонанс с частотой какого-либо перехода в молекуле, можно извлечь спектроскопическую информацию об адсорбированных на поверхности молекулах. [c.235] Еще большие возможности для спектроскопии молекул имеет процесс генерации суммарной частоты. Используя перестраиваемый источник ИК диапазона, с помощью ГСЧ можно получать колебательные спектры адсорбированных на поверхности молекул, что позволяет их идентифицировать. Обладая достаточно высокой чувствительностью при использовании для возбуждения пикосекундных лазеров, метод ГСЧ может стать одним из наиболее мощных аналитических методов изучения динамики поверхности и реакций, происходящих на поверхности. Как и процесс ГВГ, процесс ГСЧ позволяет определять среднюю ориентацию оси адсорбированных молекул. [c.235] В эксперименте были получены колебательные спектры монослоев молекул, адсорбированных на границе раздела воздух — жидкость [10], воздух — стекло [11], жидкость — стекло [12], и молекул, адсорбированных на поверхности полупроводников и металлов [13]. Резонансы, зондируемые с помощью процесса ГСЧ, должны быть одновременно активны в комбинационном рассеянии и ИК поглощении. Это требование обычно выполняется для поверхьюстных мод из-за нарушения пространственной симметрии на границе раздела. [c.235] Вернуться к основной статье