ПОИСК Статьи Чертежи Таблицы Экситон-фононное взаимодействие в молекулярных кристаллах из "Теория твёрдого тела " В предыдущей главе рассматривались возбужденные состояния кристалла при допущении, что молекулы жестко закреплены в узлах кристаллической решетки. Такое допущение было необходимо для упрощения первого этапа теоретического исследования свойств молекулярных кристаллов. Теперь перейдем к следующим приближениям теории, в которых учитывается движение молекул в кристалле. Для простоты рассмотрим модель идеального кристалла, содержащего по одной молекуле в элементарной ячейке, и учтем только одну нижайшую экситонную зону, соответствующую изолированному внутримолекулярному возбуждению молекул. Эта модель позволит без излишних усложнений исследовать основные особенности взаимодействия экситонов с фононами колебаний решетки. [c.367] Чем больше значение Оп Я), тем больше тенденция к деформации решетки в области возбужденной молекулы. С другой стороны, матричные элементы резонансного взаимодействия М т вызывают размазывание возбуждения по кристаллу. Если резонансное взаимодействие более существенно, чем изменение ван-дер-ваальсового взаимодействия, и решетка кристалла жесткая , то в кристалле образуются экситонные состояния без локальной деформации решетки, трансляционная инвариантность кристалла сохраняется и функция Оп Я) не зависит от места возбужденной молекулы, т. е. [c.368] При выполнении этого приближения будем различать два предельных случая. [c.368] Слабая связь экситонов с фононами. Переход кристалла в возбужденное состояние практически не сопровождается изменением равновесных положений молекул. Рождаются и поглощаются фононы колебаний решетки, которые происходят относительно тех же равновесных значений, что и в кристалле без экситонов. Главную роль играют однофононные процессы. [c.368] Сильная связь экситонов с фононами. Переход кристалла в возбужденное. состояние сопровождается деформацией всей решетки. Существенную роль играют многофононные процессы. По-видимому, в реальных кристаллах могут реализоваться оба случая. В некоторых кристаллах при повышении температуры можно перейти от случая А к случаю Б. [c.368] В трехмерных молекулярных кристаллах приближение (47.3) оправдывается для дипольно активных возбуждений молекул. Оно может нарушаться в одномерных и двумерных структурах для дипольно активных молекулярных возбуждений (см. 51) и в трехмерных кристаллах для возбуждений более высокой мультипольности, для которых резонансное взаимодействие убывает быстрее, чем Я . В этом параграфе мы будем исследовать только случай, когда выполняется приближение (47.3). [c.368] Операторы (47.6) и (47.7) определяют взаимодействия внутримолекулярных возбуждений с колебаниями решетки. Значок нуль у фигурных скобок указывает, что производные по смещениям берутся при нулевых смещениях. [c.369] Функция Гас (О, д) пропорциональна д при малых д, равна нулю в центре и на границах зоны Бриллюэна в пространстве функция ор1 (О, д) принимает максимальное значение в центре, приближенно постоянна при малых д и равна нулю на границах зоны Бриллюэна. Поэтому молекулярные экситоны в основном взаимодействуют с предельными д О) оптическими фононами. [c.372] Вернуться к основной статье