ПОИСК Статьи Чертежи Таблицы Электроны и нелинейная восприимчивость из "Нелинейная оптика молекулярных кристаллов " Восприимчивость среды зависит от смещения зарядов в веществе под влиянием внешнего поля и, следовательно, связана со смещениями электронов и ядер. Нелинейная восприимчивость в высокочастотных полях определяется только смещением слабо связанных электронов и наиболее легких ядер - протонов. При рассмотрении действия низкочастотных полей необходимо учитывать движение и более тяжелых ядер. [c.5] В случае, когда энергии внешних орбиталей сближающихся атомов близки, образуются обобществленные орбитали, в равной степени принадлежащие соединившимся атомам, что приводит к образованию ковалентной связи, характеризуемой наличием общих электронов. Эти орбитали, как и атомные орбитали, классифицируют по величине углового момента. [c.5] Например, о-орбитали характеризуются нулевым орбитальным моментом. Они сосредоточены в основном вдоль прямой, соединяющей взаимодействующие атомы. Имеются также яч)рбитали с угловым моментом, равным единице, имеющие максимальную плотность вне этой оси. При наличии ковалентных связей образуются не ионные, а ковалентные кристаллы [12]. Примерами таких кристаллов являются GaAs, ZnO и т.д. [c.6] Молекулы, обладающие системами сопряженных связей, легко поляризуются. Если такие молекулы содержат атомы или группы атомов с донорными или акцепторными свойствами (т.е. группы с высокими по знергии занятыми или низкими свободными орбиталями), возможно перераспределение злектронов между донорами и акцепторами даже в случае, когда зти группы расположены в разных частях молекул, но связаны с системой сопряженных связей. При возбуждении молекул происходит дальнейшее перераспределение зарядов между заместителями. Соответствующие внутримолекулярные и межмолекулярные электронные переходы называются переходами с переносом заряда (ПЗ) [14-18]. [c.6] Если последняя из занятых энергетических зон кристалла полностью заполнена электронами, кристалл является диэлектриком или полупроводником в зависимости от соотношения энергетического интервала до ближайшей свободной разрешенной энергетической зоны Eg и энергии теплового движения кТ к - постоянная Больцмана, Г - температура). [c.6] Ниже дан краткий обэор расчетов нелинейной восприимчивости кристаллов и молекул, установлена св язь между нелинейной восприимчивостью и характеристиками дипольных моментов для различных простых моделей. [c.7] Дпя описания взаимодействия оптического излучения с водеством обычно приходится методами квантовой механики определять динамическую поляризацию среды под действием злектромагнитюго поля, а затем, подставляя значения поляризации в уравнения Максвелла, рассчитывать поля. Такое описание справедливо лишь при слабом и ограниченном во времени и пространстве взаимодействии внешнего электромагнитного поля со средой. В противном случае необходимо решать самосогласованную задачу, рассматривая одновременно квантовомеханическую задачу и уравнения Максвелла [1]. [c.7] При исследованиях причин воэникиовения нелинейных оптических эффектов часто можно ограничиться материальными уравнениями, описывающими динамическую поляризацию среды, использовав лишь связанные с уравнениями Максвелла закощ 1 сохранения энергии и импульса элементарных возбуждений (фотонов, фононов и т.д.), участвующих в преобразовании. [c.7] Простейшей моделью среды, обладающей нелинейной зависимостью поляризации,от приложенных полей, является совокупность N ангармонических осцилляторов [19]. Модель позволяет выявить все основные свойства нелинейной поляризуемости второго порядка. Она полезна как для выяснения физического смысла более общих свойств нелинейных поляризуемостей, так и дад установления особенностей молекулярных кристаллов. [c.8] Из (12) следует, что нелинейная поляризуемость второго порядка зависит от произведения линейных восприимчивостей на частотах, участвующих в преобразовании. [c.9] Эту величину иногда называют постоянной Миллера [20]. Основанием для такого наименования является факт, Гто приведенные нелинейные восприимчивости большого количества неорганических полупроводниковых кристаллов различаются не более чем в два раза, в то время как неприведенные нелинейные восприимчивости различаются на несколысо порядков. Так, нелинейная восприимчивость дрсенида галЛия превосходит нелинейную восприимчивость дигидрофосфата калия (KDF) на три порядка, а приведенные нелинейные восприимчивости этих веществ различаются вдвое. [c.10] Поскольку а - = (я — 1)/4тг [10], правило Миллера утверждает, что большие нелинейные восприимчивости неорганических материалов обычно связаны с большими показателями преломления п. Действительно, для неорганических кристаллов с большими нелинейными восприимчивостями обычно л 2. [c.10] Ниже будет показано, что для молекулярных кристаллов правило Миллера не выполняется. Из (13) следует, что приведенная нелинейная восприимчивость (постоянная Миллера) пропорциональна ангармонизму осциллятора у. [c.10] Согласно (4) и (11) поляризация среды содерясит компоненты с любыми возможными комбинационными частотами. Чтобы установить, какие из них будут иметь наибольшие амплитуды, необходимо рассмотреть фазы распространяющихся волн. [c.10] В трехмерном случае величины Р и Е являются векторами, а поляризуемости, связьшающие между собой несколько векторов, - тензорами соответствующих рангов [22]. Так, линейная поляризуемость является тензором второго ранга, поляризуемость второго порядка — тензором третьего ранга и тд. [c.11] Здесь ijk, как ив (13),-постоянная Миллера. [c.11] Точно так же величина Хд (О, со,-со) определяет эффект детектирования переменного поля частоты со — возникновение не зависящей от времени поляризации на частоте соз = со-со = 0 [25]. [c.11] Вернуться к основной статье